近日,物理学院李绍春教授课题组利用分子束外延技术首次生长出大面积高质量的黑磷结构的单层Sb,利用扫描隧道显微镜对结构性质进行了表征,并与中国科学技术大学物理系的朱文光教授课题组合作进行了第一性原理计算。该工作以“Van
der Waals Heteroepitaxial Growth of Monolayer Sb in Puckered Honeycomb
Structure”为题于2018年12月5日在线发表于Advanced
Materials(

二维拓扑绝缘体具有量子自旋霍尔效应,有望在未来低功耗自旋电子器件具有应用前景。它的体能带是具有带隙的半导体,边界处具有拓扑保护的无带隙金属态,并具有自旋-动量锁定特性。自从量子自旋霍尔效应在HgTe/CdTe量子阱中被发现以来,研究人员正在着力寻找可以实际应用的2DTI材料。然而,寻找一种结构稳定的真正意义的二维拓扑绝缘体具有很大的挑战。2014年,MIT理论研究组在理论上预测【Qian
et al., Science 346, 1344单层的1
T’-相过渡金属硫属化合物是一类新的二维拓扑绝缘体材料。这类新的拓扑材料结构稳定,有可观的体带隙,并且其拓扑性可以被电场调控,适于构建范德瓦尔斯逻辑开关器件。

由于在光电器件领域的潜在应用价值,单层二维材料的研究是近年来凝聚态领域的研究热点。黑磷由于具有独特的特性曾一度受到关注。然而,黑磷在空气中不稳定,很容易分解。人们一直致力于寻找结构和性质与黑磷类似,但是化学稳定的替代材料。由于As和Sb与P处于同一主族,如果存在黑磷结构,可能会具有相似的性质,化学性质也可能会更稳定。迄今为止,单层的黑磷一直是通过机械剥离的方法获得,直接生长单层黑磷或者相似结构的其它单质材料在实验上几乎不可能。虽然已经有大量的计算工作对黑磷结构的单层Sb进行了预测,但是实验上还没有合成出高质量的单层alfa相Sb。其中一个重要的原因是alfa相的Sb体材料在自然界中并不存在。

近几年来,我校物理学院李绍春课题组一直致力于二维拓扑材料的实验探索,并成功地利用分子束外延技术在双层石墨烯衬底上生长出单层的1T’-WTe2,通过扫描隧道显微镜直接观测到一维的拓扑边界态。相关的成果已于2017年发表在Physical
Review B
(
Physics (

该课题组通过分子束外延技术,成功地在WTe2衬底上制备出微米尺度的高质量单层alfa相Sb。单层alfa相Sb的成功制备得益于巧妙地利用了衬底的完美晶格匹配作用。扫描隧道显微镜测量显示多层的Sb薄膜仍然可以保持alfa相的结构。借助于扫描隧道显微谱的准粒子干涉测量技术,该课题组对单层Sb的能带结构进行了表征,发现在费米面处存在线性的色散关系。实验结果与第一性原理的计算结果符合的很好。实验上还发现alfa相Sb薄膜具有非常好的电导。令人意外的是,单层的alfa相Sb非常稳定,可以在空气中存在而不被氧化或分解。因此这种alfa相的Sb单层材料有望在未来的光电领域具有应用价值,更多的新奇性质有待进一步研究。

实验结果表明单层1T’-WTe2在低温下呈现绝缘行为,与单电子近似下的DFT计算结果并不一致。为解释这种矛盾现象,已经提出了若干种理论模型。然而,由于缺乏对单层1T‘-WTe2能带结构的精细理解,学术界对此问题还存在着争议。

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近日,我校物理学院李绍春教授课题组在二维拓扑绝缘体的研究方面又取得了重要进展,他们借助高分辨的扫描隧道显微谱和准粒子干涉技术精确地表征了单层-1T’-WTe2的能带结构,确定了其为半金属型能带,解决了一直以来存在的争议。同时,他们在费米面附近观察到一个独特的能隙。通过扫描隧道显微谱实验,发现该能隙一直被钉扎在费米面处,并且可以随着费米能级的位置调控而移动。通过分析,他们发现这个能隙并不是一直以来被人们认为的自旋轨道耦合带隙,而是由于电子-电子相互作用而打开的库仑能隙。库仑带隙的打开可以有效地抑制WTe2体电导的干扰,导致低温下的绝缘行为,从而使得更容易观察到量子化的拓扑边界电导。根据安德森局域化理论,这种库仑能隙很可能也存在于其它的二维体系之中。

图一: 在WTe2衬底上生长的Afla相Sb单层和多层. Sb外延在WTe2上的示意图;
扫描隧道显微镜形貌图; 原子分辨形貌图; 从单层到多层Sb的dI/dV谱;
Sb薄膜的拉曼光谱测量结果。

相关研究成果于2018年10月4日以”Observation of Coulomb gap in the quantum
spin Hall candidate single-layer
1T’-WTe2”为题发表于《自然.通讯》(

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特别感谢固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、国家科技部重大研究计划,国家自然科学基金面上项目、中组部青年千人计划、江苏省双创人才和六大人才高峰等项目提供的资金资助。

图二: 单层Sb薄膜的准粒子干涉实验. 实验测得的结果; 理论计算的等能面;
理论模拟得到的JDOS图; 实验测量获得的费米面附近的能量色散关系.

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感谢物理学院陈延彬教授课题组提供了WTe2衬底样品和电输运性质的测量。感谢物理学院高力波教授课题组提供了原子力显微镜测量和拉曼测量。第一性原理计算由中国科学技术大学的朱文光教授课题组完成。该工作得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、双一流建设,科技部重大科学研究计划、国家自然科学基金、江苏省双创人才计划和六大人才高峰等项目的资助。

图1. 单层WTe2 的STM形貌图和STS谱. 石墨烯上生长单层WTe2原子模型
单层WTe2原子分辨图. 单层WTe2对应的布里渊区. STS谱随空间位置的变化,
红色和蓝色箭头分别对应库仑能隙和价/导带的交叠区域. , 两个典型能量的dI/dV
maps, 准粒子干涉产生的空间波动清晰可见.

(物理学院 科学技术处)

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图2. 准粒子干涉图样与傅立叶变换结果.
不同能量下的准粒子干涉图案的傅立叶变换结果. 沿着Y-Γ-Y
方向的能带结构示意图. 由实验得到的Y-Γ-Y 方向的E-q 能带色散关系.

(物理学院 科学技术处)